太阳能电池是一种利用太阳光转化为电能的装置，具有清洁、可再生、低碳等优点。钙钛矿太阳能电池（pscs）是一种新型的太阳能电池，使用了一种具有钙钛矿结构的化合物作为吸光活性层，通常是一种有机-无机杂化的铅或锡卤化物。钙钛矿太阳能电池具有制造简单、成本低廉、灵活性高等特点，而且效率也很高，已经超过了单结硅太阳能电池的效率。然而，钙钛矿太阳能电池也面临着一些挑战，其中之一就是如何制备出高质量的薄膜，避免出现不同相的杂质，影响电池的性能和稳定性。
来自中国北京大学的研究人员提出了一种新颖的方法，利用阴离子-π相互作用来调节钙钛矿前驱体之间的反应动力学。阴离子-π相互作用是指电子缺乏的芳香体系与阴离子之间的非共价作用，可以影响阴离子的活性和分布。研究人员发现，在钙钛矿前驱体中加入六氟苯（hfb）这种强电子缺乏分子，可以与ax（a为甲酰胺根或甲胺根，x为卤素）形成阴离子-π相互作用，从而抑制了ax与bx2（b为铅或锡，x为卤素）之间的反应速率，避免了不需要的中间产物的生成。这种方法与传统的只依赖于bx2组分的薄膜生长调控方法是相互独立但又协同作用的，实现了对ax和bx2反应的精细控制，称为“双位点调控”。
研究人员采用了多种实验手段和理论计算来证明阴离子-π相互作用在钙钛矿前驱体中的存在和作用。例如，他们利用红外光谱、核磁共振、循环伏安法等方法测量了fai（甲酰胺根碘化物）和hfb混合后的结构变化和碘离子活性降低；利用紫外-可见吸收光谱、荧光光谱、x射线衍射等方法表征了不同比例的fai、pbi2和hfb混合后形成的fapbi3（甲酰胺根铅三碘化物）薄膜的光学性质和晶体结构；利用密度泛函理论计算了fai、pbi2和hfb三组分体系中各种可能发生的反应路径和自由能变化。结果表明，在fai和pbi2反应生成fapbi3时，hfb可以与fai形成稳定的[fai⋯hfb]复合物，并且这种复合物的自由能低于[fai⋯pbi2]复合物，说明hfb可以有效地阻碍fai与pbi2的反应，从而延长了fapbi3的形成时间，提高了其相纯度。
结论：研究人员利用阴离子-π相互作用制备了高质量的fapbi3薄膜，并用其制作了高效稳定的钙钛矿太阳能电池。他们发现，与对照组相比，加入hfb的fapbi3薄膜具有更少的缺陷、更红移的吸收和更高的相纯度，没有检测到纳米尺度的δ相。因此，他们制作的钙钛矿太阳能电池的光电转换效率达到了26.07%（0.08 cm2）和24.63%（1 cm2），并且在全光谱am 1.5 g太阳光下最大功率点跟踪1258小时后，保持了94%的初始效率。这种方法拓展了钙钛矿前驱体中可能发生的化学相互作用的范围，探索了阴离子-π相互作用在提高光伏器件质量和相纯度方面的重要性。
huang, z., bai, y., huang, x. et al. anion–π interactions suppress phase impurities in fapbi3 solar cells. nature (2023). doi.org/10.1038/s41586-023-06637-w
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